ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
|
ИСТИНА ИНХС РАН |
||
Формирование на поверхности цеолита новых катионных центров в нетипичном электронном состоянии – путь, который представляет не только научный интерес, но и открывает возможности для создания новых эффективных каталитических систем. В настоящей работе различными методами были синтезированы образцы цеолитов ZSM-5 (SiO2 : Al2O3 = 55), модифицированные солями кобальта. Методом ИК-спектроскопии диффузного отражения адсорбированного CO установлено, что кобальт на поверхности цеолита может находиться в катионной форме, оксидной и оксидоподобной [Co–O–Co]2+ и в нетипичной степени окисления Co+. Состояние кобальта в образцах зависит от метода синтеза и величины ионного обмена. Восстановление с помощью монооксида углерода образцов Co-ZSM-5, содержащих одинаковое количество переходного металла, но введенного разными методами, позволяет варьировать на поверхности цеолита соотношение катионов кобальта в различных степенях окисления. Наибольшее соот-ношение Co+/Co2+ достигается для образцов, синтезированных методом пропитки. Показано, что под воздействием адсорбированного CO катионы кобальта Co+ формируются на поверхности цеолита ZSM-5 уже при комнатных температурах. Зарегистрированы комплексы монооксида углерода с Co2+ и Co+ разного стехиометрического состава. Показано, что сформированные на поверхности цеолита центры Co+ стабильны в восстановительной и инертной атмосфере. Установлено, что образцы цеолита ZSM-5, модифицированные солями кобальта, проявляют каталитическую активность в реакции окисления СО кислородом уже при температурах 100–250 °С.