ИСТИНА

Окисление угарного газа является важным промышленным процессом, поэтому существует необходимость в получении высокоэффективных катализаторов, не содержащих дорогих благородных металлов. Известно, что наночастицы CeO2 являются катализатором реакций окисления. Наночастицы диоксида церия можно синтезировать отжигом металл-органического каркаса [(CH3)2NH2]2[Ce2(BDC)4(DMF)2](H2O)2, сокращенно – Се-MOF (H2BDC – терефталевая кислота, DMF – N,N-диметилформамид). Известно, что эффективность катализаторов зависит от удельной площади поверхности. Наночастицы СеО2, полученные в результате разложения Cе-MOF, имеют высокую удельную площадь поверхности – 182 м2/г, что делает перспективным этот метод получения наночастиц СеО2. Ce-MOF является анионным металл-органическим каркасом: отрицательный заряд каркаса скомпенсирован катионами диметиламмония, расположенными в пустотах. Замещение катионов [(CH3)2NH2]+ на ионы активной фазы будущего катализатора, позволит добиться повышения равномерности распределения активной фазы по поверхности носителя. В данной работе была модифицирована ранее описанная [1] методика синтеза [(CH3)2NH2]2[Ce2(BDC)4(DMF)2](H2O)2. Время синтеза Cе-MOF было сокращено с 48 ч. до 2 ч. Установлено, что порядок смешивания реагентов влияет на продукт синтеза – добавление раствора Ce4(OH)2(piv)10(H2O)2 (piv— - анион 2,2-диметилпропионовой кислоты) к раствору H2BDC в DMF приводит к кристаллизации терефталата церия состава Ce2(BDC)3 цепочечного строения. Для синтеза Ce-MOF необходимо добавлять раствор H2BDC к раствору Ce4(OH)2(piv)10(H2O)2 [2]. Полученные порошоки Cе-MOF модифицировали катионами железа, меди, никеля из расчета MxOy:CeO2 = 1:16 (M = Fe, Cu, Ni) по массе. Установлено, что увеличение данного соотношения приводит к аморфизации каркаса. Катализаторы Mn+@Ce-MOF (M = Fe, Cu, Ni) были протестированы в реакции окисления CO. Установлено, что увеличение конверсии угарного газа при повышении температуры связано с разложением металл-органического каркаса до MxOy:CeO2. Катализатор CuO/СеO2 проявляет наибольшую активность при окислении угарного газа среди исследованных в данной работе систем. Максимальная скорость реакции составила 93.8 ммоль/ч∙гкат при температуре 340 оC.