Аннотация:В настоящий момент процесс каталитического карбонилирования метанола проводится с использованием гомогенных катализаторов, таких как комплексные соединения родия или иридия с галогенидами в качестве промоторов. Но существующие процессы нуждаются в доработке, так как гомогенные катализаторы, несмотря на высокую дисперсность и активность в реакции, имеют ряд недостатков, в частности, периодический режим проведения процесса, необходимость выделения катализаторов из смеси продуктов и др. Использование галогенидных промоторов является нежелательным, так как они служат ядами для многих катализаторов, что ограничивает дальнейшее применение полученной уксусной кислоты. Кроме того в процессе реакции такие промоторы превращаются в галогениды водорода, из-за чего становится необходимым использование оборудования из дорогостоящих коррозионностойких материалов. К тому же использование благородных металлов в составе катализаторов существенно повышает стоимость проведения процесса.
В связи с этим привлекательной является задача разработки гетерогенного катализатора, не имеющего подобных недостатков. В качестве перспективных гетерогенных катализаторов в настоящий момент выступают цеолиты, в том числе модифицированные ионами металлов.
В ходе работы сделаны следующие заключения:
- методом ИК-спектроскопии было обнаружено, что при получении Н-формы морденита путем прокаливания на воздухе NH4-формы происходит частичный выход алюминия из цеолитной структуры, присутствие ионообменной меди существенно снижает этот эффект;
- экспериментально показано, что целевые продукты реакции карбонилирования метанола – метилацетат и уксусная кислота – образуются в восьмичленных латеральных карманах структуры морденита, в то время как побочные продукты, такие как углеводороды С2-С5, формируются в больших двенадцатичленных каналах;
- частичный ионный обмен протонных кислотных центров на ионы меди снижает количество побочных продуктов и способствует стабильности работы катализатора.