|
ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
ИСТИНА ИНХС РАН |
||
Золотосодержащие мембранные катализаторы на основе анодного оксида алюминиядипломная работа (Бакалавр)
- Научный руководитель: Колесник И.В.
- Автор: Чеботаева Галина Сергеевна
- Тип: Бакалавр
- Организация, в которой проходила защита: МГУ имени М.В. Ломоносова
- Год защиты: 2010
- Аннотация: Наночастицы золота, нанесенные на оксидные носители, являются перспективными катализаторами для процессов окисления, поскольку обладают высокой селективностью и активностью при сравнительно низких температурах. Одним из таких процессов является реакция селективного окисления СО в присутствии водорода, важная для очистки водорода, полученного паровой конверсией метана. Наиболее высокой активностью и селективностью в этой реакции обладают системы Au/TiO2, Au/CeO2 и Au/FeOх, которые в настоящее время получают и исследуют в виде порошков. В то же время, создание мембранных катализаторов на основе этих систем может повысить их эффективность, благодаря увеличению частоты взаимодействия молекул газа с каталитически активным слоем, нанесенным на стенки пор. В связи с этим, целью данной работы стала разработка методов синтеза золотосодержащих мембранных катализаторов на основе анодного оксида алюминия для реакции селективного окисления CO в присутствии водорода с использованием оксидов переходных элементов в качестве носителей частиц золота. Мембраны анодного оксида алюминия (АОА) были выбраны в качестве носителя для каталитически активных систем Au/TiO2, Au/CeO2 и Au/Fe3O4, поскольку они обладают уникальной пористой структурой: цилиндрические поры с узким распределением по размерам, ориентированные перпендикулярно плоскости пленки. Благодаря этому их газопроницаемость значительно превышает газопроницаемость керамических мембран, полученных спеканием порошков, кроме того, они характеризуются высокой термической стабильностью по сравнению с полимерными мембранами. Для нанесения каталитически активных компонентов в работе было предложено и успешно реализовано два подхода: последовательное осаждение на мембрану АОА частиц оксида-носителя, а затем золота, и предварительный синтез коллоидных растворов частиц оксида-носителя с нанесенными частицами золота с последующей пропиткой мембран АОА под давлением. В рамках первого подхода была разработана методика нанесения диоксида титана на мембрану АОА – вакуумная пропитка раствором свежеприготовленного ацетилацетоната титана. Данный способ позволяет получать нанокристаллический диоксид титана (фаза анатаза), находящийся внутри пор, что было доказано методами РФА, спектроскопии КР, РЭМ и ПЭМ. Нанесение золота в рамках первого подхода проводилось из растворов HAuCl4 и [Au(NH3)3OH](NO3)2 при повышении pH, что по данным ПЭМ, приводило к формированию частиц золота размером не более 5 нм. В рамках второго подхода были разработаны методики синтеза устойчивых коллоидных растворов, содержащие наночастицы Au/TiO2, Au/CeO2 и Au/Fe3O4, которые были исследованы методами доказано методами РФА, спектроскопии КР, РЭМ и ПЭМ. После пропитки АОА под давлением были получены каталитически активные мембраны. Следует отметить, что оба предложенных в работе подхода не приводят к существенному ухудшению газопроницаемости мембран АОА. В первом случае уменьшение газопроницаемости по азоту составляет 10%, а во втором – не превышает 23%. Каталитическая активность была исследована в реакции окисления CO в присутствии водорода, было показано, что полученные мембраны обладают более высокой активностью, чем порошковые катализаторы. Таким образом, разработанные методики оказались эффективными для получения золотосодержащих мембранных катализаторов на основе анодного оксида алюминия.
- Добавил в систему: Колесник Ирина Валерьевна