ИСТИНА

Проект направлен на поиск новых катализаторов углекислотной конверсии метана на основе многокомпонентных металл-оксидных нанокомпозитов и разработку научно обоснованных методов их синтеза с использованием топохимических процессов высокотемпературного восстановительного разложения сложных оксидов со структурой K2NiF4.

The project is aimed at the development of new metal-oxide nanocomposite catalysts of the dry reforming of methane (DRM) and their synthesis techniques based on the topochemical processes of reductive decomposition of K2NiF4-like complex oxides at elevated temperatures. The following tasks should be solved in frames of this project: - the development of particle size control methods for the nanocrystalline products of the decomposition of complex oxide precursors; revealing the effects of the temperature and the reductive agent on the morphology of metal and oxide products of reductive decomposition; - a comparative analysis of the catalytic activity and selectivity of the decomposition products obtained at the various processing conditions; evaluation of the effect of Ni/Co and Nd/Ca ratio on the catalytic performance of as-obtained nanocomposites catalysts; - evaluation of the possibility to use the products of the reductive decomposition of R2NiO4 (R = rare earth elements) in the DRM catalysis; - analysis of the spent catalysts, evaluation of the stability of metal-oxide nanocomposites of the different composition and with different morphology in the DRM conditions; - investigation of the coke formation processes at the surface of catalyst particles during DRM; analysis of the correlations of coking intensity with the composition and the morphology of nanocomposites and selection of the catalysts with the minimal tendency to coke formation; - a selection of the optimal compositions and synthesis conditions for the directed synthesis of nanocomposite catalysts with the best and the most stable catalytic properties in the DRM environment at 750-800 C. The objects of study will be the products of reductive decomposition of various K2NiF4-like complex oxides of Nd, Ca, Co and Ni and several R2NiO4 compounds (R – rare earth) as expected new DRM catalysts.

1. Установление корреляций между условиями восстановительного разложения (температура, тип восстановителя), фазовым составом, кристалличностью и микроморфологией продуктов восстановления (Nd,Ca)2Ni1-xCoxO4 с различными значениями x и соотношения Nd/Ca для однофазных и многофазных образцов указанного состава. 2. Результаты сравнительного анализа каталитической активности и селективности образующихся продуктов в реакции УКМ; корреляции каталитических свойств с их фазовым составом и морфологией образующихся нанокомпозитов. 3. Результаты исследования каталитической активности продуктов восстановления (Nd,Ca)2NiO4 и R2NiO4, ранее для этой цели не применявшихся; заключение о целесообразности их использования в качестве катализаторов УКМ. 4. Результаты экспериментального изучения отработанных катализаторов с использованием современных физико-химических методов исследования и оценки их стабильности в условиях реакции УКМ. 5. Результаты сравнительного анализа количества и морфологии частиц углерода, образующихся на поверхности нанокомпозитов различного состава и морфологии в ходе реакции УКМ; выбор материалов, проявляющих наименьшую склонность к образованию углерода. 6. Выбор оптимальных составов оксидных прекурсоров, методов и условий их восстановительного разложения, позволяющих целенаправленно формировать многофазные металлооксидные нанокомпозиты с высокой каталитической активностью в реакции УКМ при умеренных температурах (750-800 С); рекомендации по их использованию в катализе высокотемпературных окислительно-восстановительных процессов

Основная область научных интересов О.А. Шляхтина связана с исследованием и разработкой новых химических методов синтеза функциональных материалов. Одним из главных направлений этих исследований является поиск и изучение взаимосвязей между составом исходных соединений, условиями их термического разложения, микроструктурой образующихся продуктов и структурно-чувствительных свойствами формируемых из них функциональных материалов с целью улучшения свойств последних. В ряде случаев синтезируемые материалы и/или промежуточные продукты их синтеза являются нанокристаллическими, вследствие чего О.А. Шляхтин обладает большим практическим опытом экспериментальных исследований в области наноструктурированных материалов В последние годы совместные усилия участников настоящего проекта были направлены на изучение процессов синтеза, химических превращений и каталитических свойств NdCaCoO4, его производных и продуктов восстановления. В ходе этих исследований впервые было обнаружено существование ряда твердых растворов Nd2-yCayCo1-xNixO4, изучены их структурные особенности и уточнены концентрационные границы области их гомогенности. При исследовании процессов высокотемпературного восстановления этих соединений показано, что этот процесс протекает с образованием плотных агрегатов наночастиц продуктов реакции. Образующиеся нанокомпозиты обладают значительной каталитической активностью и селективностью в реакции кислородной конверсии метана, которые достаточно сложным образом зависят от химического и фазового состава нанокомпозитов Участниками проекта проведены также первые, предварительные опыты по использованию некоторых из полученных нанокомпозитов в качестве катализаторов углекислотной конверсии метана. Эти эксперименты продемонстрировали высокую, хотя и весьма различную каталитическую активность исследуемых материалов в реакции УКМ при 800-900 C.