Влияние присутствия продуктов коррозии в составе жидких отходов на миграционное поведение актинидовНИР

Источник финансирования НИР

грант РФФИ

Этапы НИР

# Сроки Название
1 1 января 2014 г.-31 декабря 2014 г. Влияние присутствия продуктов коррозии в составе жидких отходов на миграционное поведение актинидов
Результаты этапа: В отчетном периоде по проекту 14-03-00821 была выполнена серия модельных экспериментов, направленных на установление миграционного поведения актинидов в условиях закачки жидких радиоактивных отходов (РАО) кислого состава в глубинный пласт-коллектор. Экспериментальное моделирование проводилось в жестко контролируемых лабораторных условиях с использованием реальных проб из пласта-коллектора и растворов, имитирующих жидкие РАО кислого состава. Для анализа твердой фазы, выпадающей из раствора в ходе гидротермального эксперимента, проводилась дополнительная серия экспериментов в отсутствие твердой фазы и актинидов в растворе. Анионный состав растворов варьировался для выявления влияния уксусной кислоты, входящей в состав РАО, на структуру и морфологические особенности образующейся твердой фазы. Катионный состав включал продукты коррозии: Al3+, Fe3+, Cr3+, Mn2+, Ni2+. Значения pH исходных растворов варьировались от 2,5 до 4,0. Температура эксперимента составляла от 100°С до 150°С. Длительность гидротермального процесса варьировалась от 2 до 50 часов. Для решения поставленных задач обнаружения и идентификации фаз, преимущественно сорбирующих актиниды в заданных условиях, был использован комплексный подход, сочетающий радиографические, микроскопические и спектральные методы. Сочетание радиографии, оптической и растровой электронной микроскопии с рентгено-спектральным микроанализом позволило установить характер распределения радионуклидов в ходе взаимодействия с породами пласта-коллектора и выявить участки максимальной сорбции актинидов. Применение спектроскопии комбинационного рассеяния с микронным разрешением показало идентичность этих участков максимальной сорбции Pu с осадком, выпадающим из раствора, имитирующего РАО, в отсутствие пород пласта-коллектора. Это позволило перейти к идентификации фаз осадка, выпадающего из раствора, методами Мессбауэровской спектроскопии, просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения и рентгено-фазового анализа. Было установлено, что в заданном диапазоне условий эксперимента (температура, pH, состав РАО) из раствора выпадают два соединения Fe/Cr, а именно, гематит и гетит. Было показано, что, как состав образующейся твердой фазы (гематит/гетит), так и размер частиц (от первых нанометров до первых сотен нанометров), могут варьировать при изменении условий эксперимента (исходное значение pH раствора, температура 100°С / 150°С, длительность эксперимента) и анионного состава растворов (уксусная / азотная кислота). Были проведены эксперименты по установлению устойчивости образующихся Fe/Cr фаз при изменении условий среды. Было установлено, что агрегаты и пленки оксидов-гидроксидов Fe/Cr, формирующиеся в породах пласта-коллектора при взаимодействии с растворами РАО кислого состава в гидротермальных условиях, устойчивы к воздействию раствора Тамма и 6M раствора HCl.
2 1 января 2015 г.-31 декабря 2015 г. Влияние присутствия продуктов коррозии в составе жидких отходов на миграционное поведение актинидов
Результаты этапа: В 2015 г. полученs результатs модельных экспериментов, проведенных в контролируемых лабораторных условиях, по взаимодействию пород пласта-коллектора с растворами, имитирующими жидкие радиоактивные отходы щелочного состава. Dыявлены и детально идентифицированы фазы, ответственные за преимущественную сорбцию актинидов в этих условиях, с применением методов радиографии, оптической микроскопии, РЭМ с РСМА, Мессбауэровской спектроскопии и ПЭМ. Выявлена зависимость сорбции актинидов от pH среды. Определена кинетическая устойчивость физико-химических форм Pu методом выщелачивания при низких pH. Построены диаграммы Пурбэ для Pu в присутствие соединений Fe, образующихся при закачке отходов как кислого, так и щелочного состава.
3 1 января 2016 г.-31 декабря 2016 г. Влияние присутствия продуктов коррозии в составе жидких отходов на миграционное поведение актинидов
Результаты этапа: 1. Определены условия (рН, концентрация реагентов, время контакта и пр.) для эффективного выделения Cs(I) и Sr(II) из растворов, содержащих конкурирующие ионы (Na, K, Ca, Mg), с использованием углеродных наноматериалов. Установлены закономерности коагуляции – критическая концентрация коагуляции, морфология образующихся агрегатов и пр. оксида графена при сорбции радионуклидов из растворов различного состава. Определены оптимальные способы и условия утилизации отработавшего оксида графена с сорбированными радионуклидами и изучено поведение радионуклидов при этом. 2. Получены данные по извлечению радионуклидов с разной степенью окисления (от Cs(I) до U(VI)) из растворов, имитирующих загрязненные пресную и морскую воды с использованием ферратов. Оценено влияние концентрации феррат-иона на эффективность извлечения радионуклидов. Определены условия окисления различных органических веществ, присутствующих в загрязненных природных водах. Исследованы процессы (кинетика, коллоидообразование и физико-химические формы) при разложении ферратов до оксидов Fe(III). На основании полученных данных подобраны оптимальные условия для извлечения радионуклидов из водных растворов с использованием ферратов. 3. Определены механизмы и закономерности необратимого связывания Am(III) и Eu(III) при сорбции на фосфатах РЗЭ. Исследованы возможности гранулирования сорбентов на основе ортофосфатов РЗЭ и исследовано извлечение ими Am(III) на фоне других радионуклидов из растворов различного состава. Исследовано выщелачивание радионуклидов из отработанных сорбентов и сравнена с существующими матрицами для иммобилизации РАО (стекла, керамики).

Прикрепленные к НИР результаты

Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".