ИСТИНА

Целью НИР является экспериментальное и теоретическое исследование основных механизмов формирования оптического и нелинейно-оптического отклика твердотельных наноструктур, разработка физических основ новых наукоемких технологий зондирования наноструктур на основе ближнепольной оптической, туннельной микроскопии и спектроскопии поверхности.

The experimental and theoretical study of the main mechanisms of the formation of the optical and nonlinear optical response of solid-state nanostructures, the development of the physical foundations of new science-intensive technologies for probing nanostructures based on near-field optical, tunneling microscopy and surface spectroscopy.

Методами линейной и нелинейной спектроскопии и интерферометрии будут исследованы особенности квадратичного нелинейно-оптического отклика массивов упорядоченных наностержней, изготовленных методом электроосаждения в пористую диэлектрическую матрицу, в том числе вблизи особых дисперсионных точек такой композитной среды, соответствующих полюсу диэлектрической проницаемости эффективной пленки и ее нулевому значению. Будут получены как спектры интенсивности второй оптической гармоники для различных комбинаций поляризаций излучения накачки и второй гармоники, так и спектры фазы волны второй гармоники. С использованием микроскопии с разрешением по поляризации будут исследованы особенности возбуждения и спектры собственных резонансных мод органических микрокристаллов различной формы (микро-пирамиды, параллелепипеды и проч.), изготовленных методом самоорганизации из органических веществ. Результаты эксперимента будут сопоставлены с данными численного моделирования спектров таких микрорезонаторов. Будут экспериментально исследованы основные особенности магнитоиндуцированного нелинейно-оптического отклика планарных наноструктур на основе ферромагнитного и немагнитных тяжелых металлов. На основе применения метода генерации оптической второй гармоники будут изучены механизмы формирования магнитных свойств скрытых границ раздела таких структур. Методом сканирующей туннельной микроскопии/спектроскопии будет изучена адсорбция молекул фторфуллерна C60F48 на поверхностях Cu(001) и Pt(111). Особое внимание будет обращено на формирование поверхностных структур, вызванных атомами фтора при распаде молекулы фторфуллерена. Методами сверхвысоковакуумной сканирующей туннельной микроскопии/спектроскопии и вычислениями, основанными на теории функционала плотности, будет детально исследована возможность создания германена на Cu(111) и Pt(111) поверхностях. Будет проведено моделирование апертурного зонда ближнепольного микроскопа для конфигураций, близких к осуществляемым в эксперименте. Особое внимание будет уделено влиянию наличия зонда вблизи исследуемого объекта на оптический отклик системы зонд-объект. В качестве объектов будут рассматриваться субмикро- и наноструктуры из диэлектриков с высоким показателем преломления (в частности – их кремния). В результате моделирования будет определено соответствие компонент электромагнитного поля, детектируемых в эксперименте. На основе оптического микроскопа и оптоволоконного спектрометра будет создано оборудование, позволяющее проводить спектроскопические измерения в ненулевых порядках дифракции с выбором такого порядка. Оборудование будет использовано для измерений электрооптического переключения жидкокристаллических метаповерхностей и для исследования спектрально-угловых характеристик флуоресцентного излучения трехмерных фотонных кристаллов микронных размеров. На основе полистирола, содержащего концевую тиольную группу, будут изготовлены композиты с квантовыми точками CdSe/ZnS и плазмонными наночастицами Au. Будут исследованы структурные свойства квантовых точек CdSe/ZnS, стабилизированных полимером, а также оптические (включаю флуоресцентные) свойства полученных материалов в зависимости от их состава Будет исследована возможность формирования плоских зон в дисперсии волновода с периодическими включениями, а также системы на основе кремниевых наноструктур. Будет исследована многофотонная люминесценция в монокристаллическом кремнии и кремниевых наночастицах, изучены зависимости спектров люминесценции от типа и степени легирования кремния, размера кремниевых наночастиц. На основе полученных данных будет проведен анализ механизмов нелинейной люминесценции в кремнии, исследована степень многофотонности люминесценции и предложен путь для конструирования эффективных нанорезонаторных кремниевых источников белого света. Будет проведено исследование двумерных материалов на поверхности фотонного кристалла (графен и гексагональный нитрид бора) в качестве материалов с высокой кубической нелинейностью для управления параметрами резонанса возбуждения поверхностных электромагнитных волн. Исследование эффектов модификации формы фемтосекундных импульсов за счет возбуждения и переизлучения поверхностных электромагнитных волн в фотонных кристаллах. Будет проанализирована связь кинетики элементарных возбуждений и особенностей нестационарного электронного транспорта через коррелированные наноструктуры, взаимодействующие с резервуаром, со статистическими свойствами резервуара. Планируется исследовать связь структуры кинетических уравнений для матрицы плотности изучаемой системы, и их решений с поведением корреляционных функций резервуара. На примере системы нескольких связанных квантовых точек планируется исследовать влияние индуцированной резервуаром коррелированности электронных состояний на соседних узлах на кинетику электронной плотности. Подобные корреляции могут приводить к сингулярной степенной зависимости от времени для вероятности межузельных электронных переходов. В этой ситуации для анализа нестационарного распределения электронов, плотности тока, транспортных и кинетических характеристик системы планируется исследовать интегро-дифференциальные квантовые кинетические уравнения с сингулярными ядрами.

Коллектив исполнителей НИР состоит из сотрудников и аспирантов кафедры квантовой электроники Физического факультета МГУ. Он хорошо известен у нас в стране и научных организациях за рубежом благодаря его высокой квалификации в области сканирующей туннельной микроскопии и спектроскопии, , теоретическим и экспериментальным исследованиям в области оптической и нелинейно-оптической спектроскопии и микроскопии поверхности, нано- и микроструктурированных сред, новых функциональных материалов. Выполнены комплексные исследования атомных структур поверхностных фаз, полученных на низкоиндексных плоскостях кремния при адсорбции молекул органических материалов. Продемонстрирована миграция атомов фтора из молекулы фторфуллерена на поверхность кремния с течением времени, структурный фазовый переход на поверхности силицена в результате адсорбции водорода, в реальном времени обнаружен распад фторфуллеренов на поверхности Cu(001), обусловленный конкуренцией двух взаимодействий: молекула-молекула и молекула-поверхность. Выполнены исследования нелинейно-оптических эффектов в наноструктурах и на границах раздела с твердым телом. Обнаружены гигантский нелинейно-оптический магнитный эффект Керра в магнитных металлических наноструктурах и магнитофотонных кристаллах, превышающие на два-три порядка линейный эффект Керра. Продемонстрирована возможность многократного усиления интенсивности нелинейно-оптического отклика в плазмонных металлических наноструктурах. исследованы магнитооптические и нелинейно-оптические свойства композитных магнитных плазмонных наночастиц и метаматериалов. Теоретически рассмотрены сильнокоррелированные системы с использованием численных и аналитических методов. Разработан первый алгоритм семейства квантого метода Монте-Карло в непрерывном времени для фермионных систем. Для аналитического описания систем с корреляциями предложен метод дуальных переменных, основанный на замене переменных специального вида в континуальном интеграле.

Продолжено экспериментальное и теоретическое исследование процессов, происходящих на поверхности (001) меди, в результате распада молекул фторфуллеренов. Распад молекул C60F48 при субмонослойном и монослойном покрытии на поверхности Cu(001) был изучен методами рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) и сканирующей туннельной микроскопии (СТМ). При комнатной температуре молекулы фторфуллерена на поверхности меди начинают терять атомы фтора сразу после адсорбции. Спектры уровня C1s указывают на значительное уменьшение связей C-F в остове молекул фторфуллерена для субмонослойного покрытия и постепенную потерю фтора со временем для монослойного покрытия. Выявлено, что энергетическое положение пика C-F в спектре C1s является функцией содержания фтора в молекуле. Спектр 1s фтора на поверхности меди имеет два пика, характеризующих связи F-C с фуллереновой клеткой и связи F-Cu при более низкой энергии связи. Энергетическое положение обоих пиков зависит от содержания фтора на остове молекулы фторфуллерена и на поверхности меди. Спектры Cu 2p для субмонослойного покрытия показывают лишь незначительные изменения. Между тем линия Cu 2p после адсорбции одного монослоя молекул фторфуллерена имеет дополнительные особенности, присущие галогениду меди. СТМ-изображения субмонослойного покрытия показывают реконструкции поверхности (√2×√2)R45◦ и (2√2×√2)R45◦, вызванные влиянием адсорбированных атомов фтора. Комбинированный анализ спектров F 1s, C 1s и Cu 2p проливает свет на процесс потери атомов фтора молекулами фторфуллерена с последующим фторированием поверхности меди от начального образования сверхструктуры на поверхности Cu(001), индуцированной атомами фтора, до тонкой пленки фторида меди, в зависимости от степени покрытия поверхности молекулами фторфуллерена. Методом сканирующей туннельной микроскопии (СТМ) изучена атомная структура объемного металлического стекла, содержащего в качестве составляющих элементов никель и ниобий, в условиях сверхвысокого вакуума в локальных областях нанометрового размера. Была визуализирована атомная структура, возможность наблюдения которой подтверждена расчетами с использованием ab initio молекулярной динамики (MD) и теории функционала плотности. Искусственные постграфеновые двумерные (2D) материалы, называемые 2D-ксенами, состоящие из атомов, расположенных в атомарно тонких слоях с сотовой решеткой, привлекли к себе большое внимание из-за их уникальных электронных свойств. Понимание механизма роста в атомном масштабе представляет собой серьезную проблему для реализации высококачественных 2D-материалов, поскольку часто подложка и осажденные атомы имеют тенденцию к образованию сплавов. Были представлены доказательства роста германена на поверхности Al(111). Характеризация поверхности методом сканирующей туннельной микроскопии сверхвысокого разрешения (СТМ) в атомном масштабе, подкрепленная расчетами на основе теории функционала плотности, позволяет глубже понять истинное расположение атомов для (2×2)/Al(111)-(3×3) и (√3×√3)R(30°)/Al(111)-(√7×√7)R(±19,1°) германеновых фаз и однозначно подтверждает их реальную двумерную сотовую природу, которая до сих пор не имела убедительного экспериментального доказательства. Расчеты из первых принципов предполагают модели атомов с сильно изогнутым германеном (2×2) и (√3×√3)R(30°), с одним из восьми и одним из шести атомов Ge, выступающими вверх, соответственно, что обеспечивает идеальное согласие с истинными СТМ-изображениями с атомным разрешением для обеих германеновых фаз. Более того, экспериментально наблюдаемое явление локального устранения изгиба в структуре, образованной атомами Ge, согласуется с образованием плоской германеновой структуры. Образование двухслойного германена с AB-упаковкой демонстрируется посредством повторного осаждения чешуек германена с острия СТМ поверх однослойного германена, что указывает на то, что чешуйки германена можно легко оторвать от алюминиевой подложки и прикрепить к острию СТМ, что подтверждает 2D конфигурацию. С другой стороны, образование двухслойного германена предполагает повышенную электронную развязку нижнего слоя германена от подложки, в отличие от однослойного германена. Методами частотно-угловой линейной и нелинейной спектроскопии и интерферометрии исследованы особенности оптического отклика гиперболических метаматериалов - массивов упорядоченных металлических наностержней (на основе золота, серебра, а также их комбинации с ферромагнитными металлами), изготовленных методом электроосаждения в пористую диэлектрическую матрицу. Показано, что в спектральной окрестности особых дисперсионных точек такой композитной среды, соответствующих полюсу диэлектрической проницаемости эффективной пленки и ее нулевому значению (т.н. Epsilon Near Zero, ENZ), наблюдается значительное усиление интенсивности второй оптической гармоники, а в случае магнитных структур – магнитооптических эффектов в линейном и квадратичном оптическом отклике. Обнаружено значительное изменение фазы волны второй оптической гармоники при изменении длины волны излучения накачки вблизи области ENZ. Выполнены расчеты линейного и нелинейного оптического отклика, подтверждающие данные эксперимента. Методом нелинейно-оптической микроскопии с разрешением по поляризации исследованы особенности возбуждения и спектры собственных резонансных мод органических микрокристаллов в форме микро-пирамид, параллелепипедов, микрошаров. Микроструктуры изготовлены методом самоорганизации из органических веществ, в том числе из красителей, являющихся сильно люминесцирующими материалами. Показано, что в спектре таких резонаторных структур проявляются моды шепчущей галереи, Фабри – Перо, а также т.н. bow-type. Вид мод определен на основе аналитических и численных расчетов методом конечных разностей во временной области. Методами магнитооптического эффекта Керра на частоте зондирующего излучения и его второй гармоники исследованы особенности магнитоиндуцированного нелинейно-оптического отклика планарных наноструктур на основе ферромагнитного (кобальт) и немагнитных (платина, вольфрам и проч.) металлов. Показано, что появление нечетного по напряженности магнитного поля интенсивностного эффекта для излучения второй оптической гармоники обусловлено градиентными по намагниченности составляющими второй гармоники, что соответствует выполненному феноменологическому анализу эффекта. Предложена методика исследования многофотонной люминесценции в кремнии на базе установки нелинейной микроскопии. Продемонстрирована широкополосная люминесценция объемного кремния в видимой области спектра (350-600 нм) при возбуждении образца длинами волн ближнего инфракрасного диапазона (750-900 нм), при этом обнаружено, что интенсивность люминесценции и конкретные формы спектра сильно зависят от типа легирования и концентрации легирующей примеси. Измеренные спектры люминесценции имеют два отчетливых пика вблизи длины волны второй гармоники от спектра накачки и 550 нм. Детальный анализ механизмов многофотонной люминесценции показал, что природа возникновения двух пиков в спектрах люминесценции различна. Коротковолновый пик, появляющийся вблизи длины волны второй гармоники, обусловлен быстрым излучением слабо термализованных электронов, которые первоначально возбуждаются процессом двухфотонного поглощения. Длинноволновый пик люминесценции обусловлен излучением электронов, термализовавшихся до дна зоны проводимости, в валентную зону. Также был исследован процесс многофотонной люминесценции от кремниевых частиц диаметрами 30-200 нм, помещенных на подложку из монокристаллического кремния. Было показано, что спектры люминесценции кремниевых частиц аналогичны спектрам люминесценции объемного образца. Интенсивность наблюдаемого сигнала для образца с частицами оказалась в несколько раз выше по сравнению с референсным образцом без частиц. В качестве двумерного материала для управления параметрами резонанса поверхностных электромагнитных волн (ПЭВ) был выбран графен, как двумерный материал, обладающий чрезвычайно малой толщиной и высоким коэффициентом оптической нелинейности третьего порядка. Были изготовлены образцы одномерных фотонных кристаллов с монослоем графена, поддерживающие возбуждение ПЭВ в нужном спектральном диапазоне (650-750 нм). Методом спектроскопии «зонд-накачка» была измерена модуляция коэффициента отражения изготовленной структуры для различных поляризаций и мощностей накачки и зонда. Показано, что вблизи длины волны резонанса ПЭВ наблюдается увеличение модуляции коэффициента отражения на порядок по сравнению с нерезонансным случаем. Методом матриц распространения было проведено численное моделирование, демонстрирующее, что наблюдаемый в эксперименте эффект является результатом спектрального сдвига резонанса ПЭВ за счет изменения показателя преломления графена и его уширения за счет изменения величины поглощения. Методом конечных разностей во временной области произведен анализ модификации формы фемтосекундных импульсов, отраженных от фотонного кристалла при возбуждении в нем ПЭВ. Показано, что возбуждение ПЭВ приводит к затягиванию заднего фронта отраженного импульса. Эффективность свечения (величина энергии, приходящаяся на затянутый фронт) и время затягивания зависит от добротности резонанса ПЭВ и его спектрального положения внутри запрещенной зоны. Выявлено, что увеличение добротности резонанса приводит к существенному уменьшению эффективности свечения, при этом время жизни ПЭВ, определяемое по наклону затянутого заднего фронта, значительно увеличивается, что свидетельствует об увеличении длины свободного пробега ПЭВ по поверхности фотонного кристалла. При этом показано, что итоговая длина пробега существенно зависит от шероховатости верхнего слоя, так как рассеяние на неоднородностях поверхности увеличивает радиационные потери.