![]() |
ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
ИСТИНА ИНХС РАН |
||
Теоретическое и экспериментальное исследование оптических эффектов, обусловленных нелинейными восприимчивостями второго, третьего и четвертого порядков, в объеме и на поверхности сред с нарушенной зеркальной симметрией позволит получить недоступную другим методам новую информацию о строении и функциональной активности образующих их биологических макромолекул и создать новый высокочувствительный и высокоэффективный "физический инструментарий" для изучения (и, возможно, модификации) пространственной структуры и конформационных превращений хиральных молекул. Основное внимание будет уделено построению феноменологической теории взаимодействия эллиптически поляризованных волн различной частоты с нелинейной средой с нарушенной зеркальной симметрией, позволяющей производить интерпретацию результатов экспериментального исследования процессов трех-, четырех- и пятиволнового смешения, измерению спектральных зависимостей компонент тензоров нелинейных восприимчивостей оптически активных веществ.
A theoretical and experimental research of the optical effects caused by nonlinear susceptibilities of the second, third, and fourth orders in the volume and on the surface of media with broken mirror symmetry will make it possible to obtain new information inaccessible to other methods about the structure and functional activity of the biological macromolecules forming them and to create a new highly sensitive and highly effective " physical tools "to study (and possibly modify) the spatial structure and conformational chiral molecules transformation. The main attention will be paid to creation a phenomenological theory of the interaction of elliptically polarized waves of different frequencies with a nonlinear medium with broken mirror symmetry, which allows interpretation of the results of an experimental study of three-, four and five-wave mixing processes, measurement of the spectral dependences of the components of the tensors of nonlinear susceptibilities of optically active substances.
Развитие физических основ и, с помощью специально созданных лазерных систем, выполнение экспериментов по применению методов сверхбыстродействующей нелинейно-оптической диагностики лазерно-индуцированных процессов в газовых и плазменных средах, в объеме и на поверхности твердых тел, в химических и биологических системах. Развитие время-разрешенных структурно-чувствительных методов нелинейно-оптической диагностики (спектрохронографии), позволяющих достигнуть “фемтосекундного рубежа” скорости протекания оптических процессов. Экспериментальное и теоретическое изучение нелинейных оптических эффектов в объеме и на поверхности сред с нарушенной зеркальной симметрией. Разработка и экспериментальная реализация на их основе новых методик исследования изотропных растворов, в состав которых входят зеркально диссимметричные молекулы. Получение новой уникальной информации о строении и структурной динамике хиральных молекул на основе анализа спектров компонент тензоров молекулярных гиперполяризуемостей второго, третьего и четвертого порядков. Обнаружение и анализ полученных на основе лазерных экспериментов, математического и численного моделирования качественно новых эффектов, связанных с самовоздействием и взаимодействием световых пучков, содержащих сингулярности поляризации и распространяющихся в нелинейных средах и анализ возможности их использования для задач нелинейной лазерной спектрокопии. Будет исследована динамика дальнейшего распространения и взаимодействия сингулярностей поляризации светового поля, возникающих в результате самих нелинейно оптических процессов: трехволнового смешения, самофокусировки и других. Анализ механизмов формирования эллиптически поляризованных уединенных и кноидальных волн в изотропных гиротропных средах, обладающих частотной дисперсией и пространственной дисперсией нелинейно-оптического отклика и исследование возможности получения дополнительной спектроскопической информации на основе измерения их поляризационных характеристик. Построение классической модели нелинейной среды, обладающей частотной дисперсией и нелокальностью нелинейного оптического отклика, позволяющей записать материальные уравнения без широко используемого требования малости параметра пространственной дисперсии и ее применение для описания распространения эллиптически поляризованных импульсов длительностью в несколько периодов колебаний электрического поля в таких средах. Разработка универсального математического аппарата для описания свойств поляризационных и фазовых сингулярностей в параксиальных и трехмерных световых полях. Описание условий возникновения и законов преобразования световых сингулярностей в трехволновых и четырехволновых нелинейно-оптических процессах с преобразованием и без преобразования частоты в объеме и на поверхности биологически важных соединений. Определение параметров изотропной среды и распространяющегося в ней эллиптически поляризованного излучения , при которых в его поле возникают сингулярности поляризации и изучение влияния нелокальности нелинейного оптического отклика среды на процесс их формирования.
Развитие методов когерентной нелинейно-оптической спектроскопии антистоксова рассеяния света (КАРС), в том числе поляризационного, нестационарного пико- и фемтосекундного КАРС, спектроскопии пятифотонного смешения в гиротропных изотропных средах (БиоКАРС) и др. и их приложение для исследования газов, плазмы, жидкостей и твердых тел.2.разработаны ключевые вопросы самовоздействия и взаимодействия эллиптически поляризованных пучков и импульсов в различных нелинейных средах. В частности, создана феноменологическая теория самовоздействия и взаимодействия двух эллиптически поляризованных волн при их взаимодействии с кристаллами высшей и средней категорий, учитывающая пространственную дисперсию нелинейного оптического отклика и приповерхностную неоднородность вещества. Впервые было показано, что световые пучки, образующиеся при генерации суммарной частоты и второй гармоники от поверхности (в произвольной геометрии взаимодействия) и в объеме сред с пространственной дисперсией квадратичного оптического отклика, в общем случае имеют не только неоднородное распределение поляризации в плоскости поперечного сечения, но и точки сингулярности поляризации различного типа. В наших работах установлено, что нелокальность нелинейного отклика изотропной среды является причиной существенного изменения пороговых условий самофокусировки и других режимов распространения эллиптически поляризованных пучков гауссова профиля. Найдены аналитические выражения для интенсивности и поляризация излучения на выходе нелинейной оптически активной среды, проанализировано развитие малых произвольно поляризованных возмущений гауссова пучка. Впервые установлено, что в среде с пространственной дисперсией кубической нелинейности формируются кольцеобразные структуры благодаря самовоздействию световых однородно эллиптически поляризованных пучков.
Теоретическое исследована генерация суммарной частоты двумя соосными гауссовыми пучками в объеме хиральной жидкости. Найдены условия возникновения квазисинхронизма, характеризующегося значительным увеличением эффективности данного процесса. Теоретически исследован процесс пятиволнового смешения биоКАРС при отражении от поверхности изотропной гиротропной среды, а также от тонкого слоя хиральных молекул, помещенных на изотропную подложку. Найдены зависимости амплитуды и поляризации сигнальной волны от параметров волн основного излучения, углов падения, а также от локальных и нелокальных восприимчивостей среды и ее поверхности (или тонкого слоя хиральных молекул и подложки). Показано, что при скользящем отражении от поверхности среды достигается наибольшая эффективность генерации биоКАРС сигнала. Теоретически исследована генерация биоКАРС в объеме хиральной жидкости двумя неколлинеарными гауссовыми пучками. Характер зависимости мощности сигнальной волны от состояний поляризации и радиусов пучков основного излучения резко меняется с ростом оптической активности среды. Нелокальность нелинейного отклика среды определяющим образом влияет на форму кривых фазового синхронизма и делает волну биоКАРС эллиптически поляризованной. Исследована генерация второй гармоники при отражении от поверхности изотропной гиротропной среды при произвольных углах падения эллиптически поляризованного пучка гауссового профиля. Неоднородность приграничного слоя и нелокальность нелинейного оптического отклика хиральной среды учитывались при помощи модифицированных граничных условий для электромагнитного поля. Показано, что неколлинеарное взаимодействие пространственных фурье-гармоник электрического поля, на поверхности среды, играет определяющую роль в формировании пучка на удвоенной частоте с ярко выраженным неоднородным распределением интенсивности и поляризации в плоскости его поперечного сечения. Установлено, что достоверная информация о компонентах тензоров, описывающих квадратичный отклик поверхности и пространственную дисперсию нелинейности среды, не может быть получена при интерпретации эксперимента в рамках плосковолновой теории. С целью экспериментальной демонстрации увеличения интенсивности второй гармоники, при отражении мпульсов от поверхности хиральной среды, реализована генерация суммарной частоты при взаимодействии двух поверхностных волн. Последние возбуждались двумя фемтосекундными лазерными импульсами на границе нелинейной среды и металлической решетки, профиль которой имел форму трапеции. Продемонстрировано увеличение (за счет эффекта возрастания локального поля) интенсивности второй гармоники, возникающей при отражении от поверхности хиральной среды светового импульса. Экспериментальные данные находятся в качественном соответствии с результатами простой модельной теории. В рамках метода медленно меняющихся амплитуд найдены параметры однородно эллиптически поляризованного во времени гауссова импульса и нелинейной среды с аномальной частотной дисперсией и пространственной дисперсией кубической нелинейности при которых на расстоянии в несколько дисперсионных длин происходит образование уединенной волны, степень эллиптичности эллипса поляризации которой меняется вдоль временного профиля интенсивности, а угол поворота его главной оси одинаков вдоль импульса и линейно возрастает с ростом координаты распространения. Найдены ранее неизвестные аналитические решения неинтегрируемой системы из двух нелинейных уравнений Шредингера, описывающие распространение в изотропной среде с локальной и нелокальной кубической нелинейностью и частотной дисперсией второго порядка эллиптически поляризованных кноидальных волн различных типов и возникновение апериодических режимов изменения их поляризации, внешне напоминающих поляризационный «хаос». Топологический тип точки сингулярности истинно круговой и истинно линейной поляризации непараксиального электрического поля определяется двумя параметрами, выражаемыми через компоненты комплексной амплитуды напряженности электрического поля и первые производные этих компонент по пространственным координатам, вычисленные в точке сингулярности. Сумма топологических индексов сингулярностей как левой, так и правой круговой поляризации в импульсе на суммарной частоте, сгенерированном в изотропной гиротропной среде с квадратичной нелинейностью соосно распространяющимися однородно эллиптически поляризованными лазерными импульсами, на 1/2 отличается от полусуммы суммарных индексов сингулярностей поляризации импульсов основного излучения. При распространении мощного светового импульса, имеющего гауссову форму временной огибающей и содержащего уединенную сингулярность поляризации на своей оси, в изотропной среде с пространственной дисперсией квадратичной нелинейности возникает однородно поляризованный световой импульс на удвоенной частоте, модуль степени эллиптичности которого равен модулю параметра изотропии этой поляризационной сингулярности. В рамках первого приближения теории дисперсии генерация второй гармоники в изотропной гиротропной среде с частотной дисперсией квадратичной нелинейности возможна только в том случае, когда передний и задний фронты распространяющегося в среде импульса основного излучения имеют различное состояние поляризации. При любом соотношении между компонентами материальных тензоров, определяющих нелинейный квадратичный отклик изотропной гиротропной среды и ее поверхности, существует два состояния поляризации нормально падающего на поверхность среды гауссова пучка, при которых в поперечных сечениях отраженного от поверхности светового пучка на удвоенной частоте присутствует линия сингулярности круговой поляризации Сингулярности поляризации электрического поля, возникающие в процессе самофокусировки однородно эллиптически поляризованного гауссова пучка в изотропной среде с электронным или ориентационным характером нелинейно-оптического отклика, появляются тем ближе к оси его распространения, чем меньше состояние его начальной поляризации отличается от круговой. Линии сингулярности поляризации в форме окружностей с центром на оси изначально однородно эллиптически поляризованного светового пучка гауссова типа, самофокусирующегося в изотропной фазе нематического жидкого кристалла вблизи температуры перехода в мезофазу, возникают при любых начальных состояниях его поляризации, за исключением линейной и круговой.
госбюджет, раздел 0110 (для тем по госзаданию) |
# | Сроки | Название |
15 | 1 января 2014 г.-31 декабря 2014 г. | Исследование взаимодействия содержащих сингулярности поляризации монохроматических пучков специального вида в нелинейной изотропной среде |
Результаты этапа: Впервые предложена модель обладающей частотной дисперсией и нелокальностью оптического отклика нелинейной среды, состоящей из биологически важных органических молекул, позволившая записать материальные уравнения без широко используемого требования малости параметра пространственной дисперсии. Модификация метода конечных разностей во временной области (FDTD) со вспомогательным дифференциальным уравнением (ADE) впервые была использована для описания распространения эллиптически поляризованного импульса произвольной длительности в такой среде. Результаты численного исследования в случае длинных импульсов совпадают с полученными ранее при решении системы связанных уравнений для медленно меняющихся амплитуд циркулярно поляризованных плоских волн. Для предельно коротких импульсов (около десятка колебаний электрического поля) полученные результаты существенно отличаются от предсказанных формулами для зависящих от интенсивности угла поворота и степени эллиптичности эллипса поляризации, полученными в рамках метода медленно меняющихся амплитуд. В этом случае степень эллиптичности эллипса поляризации и угол, задающий его ориентацию в пространстве, теряют физический смысл, и следует говорить исключительно только об изменениях модуля вектора напряженности электрического поля и угла, который этот вектор образует в пространстве с одной из осей декартовой системы координат (например, перпендикулярной направлению распространения импульса). При этом о характере изменения поперечных компонент вектора напряженности электрического поля удобно судить по виду годографа ‒ кривой в пространстве, которую описывает конец вектора напряженности электрического поля. В зависимости от соотношения между параметрами поляризации падающего импульса и константами, характеризующими нелинейную среду, возможны различные режимы распространения эллиптически поляризованного импульса, по которым можно получить информацию о состоянии среды. | ||
16 | 1 января 2015 г.-31 декабря 2015 г. | Исследование самовоздействия и взаимодействия двух содержащих сингулярности поляризации монохроматических пучков в нелинейной изотропной хиральной среде при их коллинеарном распространении |
Результаты этапа: Получены аналитические выражения для напряженности электрического поля пучка на суммарной частоте, сгенерированного в результате коллинеарного взаимодействия эллиптически поляризованного Гауссового пучка и циркулярно поляризованного Лагерр-Гауссового пучка в объеме изотропной нелинейной хиральной среды. Показано, что количество и положение C-точек в поперечном сечении сигнального пучка на суммарной частоте зависят от отношения частот и дифракционных длин пучков основного излучения и степени эллиптичности эллипса поляризации Гауссова пучка, а топологические заряды возникающих в сигнальном пучке C-точек определяются топологическим зарядом Лагерр-Гауссова пучка. Произведена классификация возникающих конфигураций электрического поля пучка на суммарной частоте на основе неизменного в процессе распространения в нелинейной среде значения суммарного топологического заряда. В зависимости от значений параметров падающего излучения C-линии образуют спиралевидную структуру, или замыкаются в петлю, которая с ростом расстройки волновых векторов сначала деформируется, а затем разрывается, образуя новые. | ||
17 | 1 января 2016 г.-31 декабря 2016 г. | Аналитическое и численное исследование сложных поляризационных структур электрического поля в объеме изотропной нелинейной хиральной среды |
Результаты этапа: Проведено исследование самовоздействия и взаимодействия двух содержащих сингулярности поляризации коллинеарно распространяющихся монохроматических пучков специального вида в нелинейной изотропной среде, состоящей из хиральных молекул. Показано, что соотношения между компонентами тензоров локальной и нелокальной кубической нелинейности определяют возможные режимы взаимодействия циркулярно поляризованных составляющих электрического поля. В случае их взаимной фокусировки пространственная дисперсия кубической нелинейности определяет состояние поляризации формирующихся в толще среды пучков. В среде с дефокусирующим типом взаимодействия циркулярно поляризованных составляющих электрического поля пространственная дисперсия кубической нелинейности непосредственно влияет на величину пиков интенсивности в плоскости, перпендикулярной направлению распространения. В толще нелинейной среды происходит рождение и аннигиляция пар C-точек с противоположными топологическими зарядами. Нелинейность среды определяющим образом влияет на эволюцию C-точек. В режиме взаимной фокусировки циркулярно поляризованных компонент распространяющегося поля рост интенсивности падающих волн приводит к замедлению взаимодействия C-точек вплоть до полного его прекращения. При взаимной дефокусировке циркулярно поляризованных компонент распространяющегося поля рождение и аннигиляция C-точек происходит тем ближе к границе среды, чем больше интенсивность падающих волн. Наличие у среды пространственной дисперсии кубичной нелинейности приводит к тому, что в обоих нелинейных режимах эволюция сингулярностей поляризации в падающих пучках будет иметь разные темпы при смене направления вращения их поляризации. Подобная разница не наблюдается при отсутствии у среды нелокального нелинейного отклика. Показано формирование поляризационных сингулярностей при самофокусировке однородно эллиптически поляризованного пучка эллиптического сечения. Установлено, что сингулярности существуют на конечном диапазоне расстояний распространения, а потом сталкиваются и аннигилируют. Построен и аналитически обоснован сценарий формирования сингулярностей в таких условиях. Наличие небольшой шумовой составляющей качественно не влияет на этот процесс. Продолжено исследование механизмов, определяющих поляризационные свойства электромагнитного отклика, возникающего в процессе рассеяния атомом интенсивного произвольно поляризованного лазерного излучения. Объяснена эллиптическая поляризация электрического поля высоких оптических гармоник, генерируемых атомарными газами, при их взаимодействии с первой и второй гармониками Ti:Sa лазера, имеющими ортогональную поляризацию. Проанализированы поляризационные свойства ТГц излучения, генерируемого в кювете с атомарным аргоном при указанной выше конфигурации воздействующих полей. С помощью когерентного антистоксового рассеяния света осуществлена нелинейно-оптическая диагностика поведения молекулярных сред различного типа в порах прозрачных нанопористых материалов. Проанализированы особенности образующихся при этом наноразмерных жидкоподобных кластеров при относительно низких давлениях. Исследовались колебательные спектры двуокиси углерода при её адсорбции в мезопористом стекле Вайкор с радиусом пор порядка одного нанометра, начиная от давлений, в несколько раз меньших давления насыщения. Даже при самых низких давлениях из исследованного диапазона, при которых покрытие стенок пор поверхностно-адсорбированными молекулами составляет менее монослоя, в порах образуются наноразмерные молекулярные кластеры. Их образование происходит в специфических местах пористой системы, характеризуемых либо малым размером и большой кривизной поверхности, либо химическими дефектами стенок пор. Спектры нанокластеров по частоте соответствуют жидкости в свободном объёме, что указывает на их однородность. Анализ спектральных вкладов поверхностно-адсорбированных слоёв и жидкоподобных кластеров показал, что повышение давления вызывает рост массовой доли кластеров, который тем быстрее, чем больше доля поверхностного адсорбата (увеличение от единиц до нескольких десятков процентов). Это приводит к их существенному вкладу в изотермы адсорбции, измерение которых традиционно используется как для исследования поведения среды в нанопорах, так и для порометрии. Развитый спектроскопический подход существенное лучше традиционных методов, поскольку позволяет различить две сосуществующие плотные группы молекул и установить соотношение их массовых долей. Показано, что при взаимодействии двухуровневого квантового излучателя (атом, молекула, квантовая точка и т.д.) с плазмонной наночастицей (вытянутый наносфероид) во внешнем поле вокруг последней образуются области либо существенного увеличения (до нескольких порядков) или уменьшения (до нескольких раз) скорости распада атома по сравнению с его скоростью распада в вакууме. Установлено, что спектр резонансной флуоресценции атома в непосредственной близости от плазмонной наночастицы очень чувствителен к положению атома относительно наночастицы и к поляризации ближнего поля, которая зависит в свою очередь от поляризации внешнего лазерного излучения. Полученный результат может быть использован в потенциальных экспериментах с квантовыми излучателями в ближнем поле, а также для 3D наноскопии ближнего поля путем регистрации спектров резонансной флуоресценции квантовых излучателей, находящихся в непосредственной близости от плазмонных наночастиц. | ||
18 | 1 января 2017 г.-31 декабря 2017 г. | Поиск новых методов характеризации сверхкоротких импульсов среднего ИК-диапазона и сингулярностей поляризации |
Результаты этапа: | ||
19 | 1 января 2018 г.-31 декабря 2018 г. | Аналитическое и численное исследование сложных поляризационных структур электрического поля в объеме изотропной нелинейной хиральной среды |
Результаты этапа: 1. Проанализированы сценарии рождения и аннигиляции сингулярностей поляризации в пучке третьей гармоники. 2. Разработана методика управления эффективностью передачи момента импульса и его орбитальной и спиновой частей в сигнальном пучке при помощи поляризации волн основного излучения в процессе генерация суммарной частоты в изотропной гиротропной среде. 3. Проанализирована пространственно-временная динамика кольцевых пучков с фазовой сингулярностью при их самовоздействии в средах с аномальной дисперсией. | ||
20 | 1 января 2019 г.-31 декабря 2019 г. | Аналитическое и численное исследование сложных поляризационных структур электрического поля в объеме изотропной нелинейной хиральной среды |
Результаты этапа: 1. Исследована динамика преобразования момента импульса кноидальных волн, распространяющихся в нелинейной среде, состоящей из оптически активных молекул, с целью развития поляризационной спектроскопии оптически активных сред. 2. Исследована эффективность преобразования и пределы применимости приближения заданной накачки при генерации суммарной частоты в изотропной хиральной среде с учетом поляризационных эффектов. 3. Исследовано преобразование углового момента электромагнитного поля светового пучка, распространяющегося в изотропной фазе холестерического жидкого кристалла в предпереходной области температур. 4. Исследованы условия возникновения сингулярностей поляризации в процессе генерации суммарной частоты в изотропной гиротропной среде с квадратичной нелинейностью однородно поляризованными гауссовым и лагерр-гауссовым пучками в приближении заданной накачки. |
Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".