Влияние облучения высокоэнергетическими электронами на структурные, диэлектрические и нелинейно-оптические свойства монокристаллов твердых растворов Pb5(Ge1-хSix)3O11 (0≤x≤0.55)статья
Статья опубликована в журнале из списка RSCI Web of Science
Аннотация:В условиях медленного охлаждения расплавов 5PbO·3(1-y)GeO2·3ySiO2 получены совершенные стехиометрические монокристаллы твердых растворов Pb5(Ge1-хSix)3O11 с 0≤x≤0.55. Проведенный химический анализ подтвердил их катионную и анионную стехиометрию. Впервые изучено влияние радиационного облучения кристаллов потоками высокоэнергетических электронов (10 МэВ) набором разных флюенсов от 0.1´1018 до 4.39×1018 э/cм2 (НИФХИ им. Л.Я. Карпова) на их структурные, сегнетоэлектрические и нелинейно-оптические характеристики и установлены их зависимости от концентрации и флюенсов.Методы диэлектрической спектроскопии и генерации второй гармоники лазерного излучения были использованы для определения температуры сегнетоэлектрического фазового перехода TС. Легирование Si вызывает систематический сдвиг TС в сторону низких температур, уменьшение пикового значения диэлектрической проницаемости и заметное размытие фазового перехода с переходом в сегнетоэлектрическое-релаксорное состояние при x=0.35. По экспериментальным структурным амплитудам, полученным из рентгендифракционных экспериментов при 100К, были впервые расшифрованы и уточнены кристаллические структуры исходных и облученных кристаллов твердых растворов. Несмотря на внесенные облучением радиационные дефекты, исследуемые монокристаллы Pb5(Ge1-хSix)3O11 сохраняют структурное совершенство и не показывают признаков заметной аморфизации.Показано, что облучение данными флюенсами сохраняет полярную структуру при 100К и приводит к изменениям атомных смещений отдельных атомов. Сделано предположение, что радиационно-индуцированное изменение структуры Pb5(Ge1-хSix)3O11 проходит по высокотемпературному типу, формируя новое структурное состояние, стремящееся к высокотемпературной модификации необлученного кристалла данного состава. Сделан вывод, что облучение приводит к постепенному уменьшению искажений и стремлению структуры стать более симметричной, чем до облучения. Существенным является то обстоятельство, что кинетика и конечные продукты этих процессов существенно отличаются от таковых, наблюдаемых только при термических воздействиях. Проведена оценка величин полярных смещений и прослежена их зависимость от величины флюенса облучения. Сделано заключение, что для данных флюенсов структурные искажения в системе Pb5(Ge1-хSix)3O11 не подвержены существенной зависимости от величины флюенса. Наиболее заметные изменения диэлектрических свойств наблюдаются для кристаллов, состав которых (x=0.30) лежит вблизи границы перехода из сегнетоэлектрического в сегнетоэлектрическое –релаксорное состояние (х = 0.35).