ИСТИНА

Данный проект направлен на неэмпирическое описание процессов переноса энергии между фотосинтетическими комплексами на примере комплекса LH1-RC бактерии Thermochromatium tepidum. Задачей первого года было проведение необходимых квантово-химических расчетов, построение экситонного гамильтониана для комплекса LH1 и разработка метода описания зависимости энергии экситонных состояний от геометрии комплекса. Сперва, мы провели ряд расчетов экситонных состояний, используя различные подходы. Эти расчеты позволили выбрать конкретный вид метода расчета, который позволяет корректно описать экситонные состояния. Так, мы показали, что для расчета необходимо в базис экситонного гамильтониана вносить функции, которые согласованно описывают основное и низшие возбужденные состояния, что влияние поляризации белка невелико. Также мы показали, что для описания свойств отдельных молекул необходимо использовать достаточно крупные атомные базисы, достаточно большие активные пространства в методе МКССП, а переходные свойства необходимо (как и энергию возбуждения) определять с учетом поправок по теории возмущения (например в рамках метода XMCQDPT). С учетом этого мы провели расчет экситонных состояний комплекса LH1 и рассчитали линейчатые спектры поглощения, кругового и магнитного кругового дихроизма с учетом неэквивалентности молекул бактериохлорофиллов. Полученные результаты достаточно хорошо согласуются с экспериментом. При этом, учет различия колебательных состояний, соответствующих различным экситонным состояниям, в рамках предложенного нами метода позволил не только определить уширение спектральных линий, но и позволил добиться лучшего совпадения с экспериментом.