ИСТИНА

Разработаны две препаративные методики для получения иммобилизованных имидазольных ионных жидкостей (ИЖ) – путем физической адсорбции и ковалентной прививки функционализированной ИЖ на поверхности мезопористых молекулярных сит МСМ-41 и SBA-15. Обнаружено ранее не описанное в литературе изменение не только текстурных характеристик (удельная поверхность, размер и объем пор), но и морфологии мезопористых материалов, которое проявляется в уменьшении размеров и изменении формы первичных частиц этих материалов после их контакта с ИЖ в процессе её иммобилизации. Получен новый каталитический материал на основе мезопористого молекулярного сита МСМ 41 с ковалентно привитой к его поверхности имидазольной ИЖ, включающей в качестве анионного компонента тетрахлоридный ион FeCl4–. Показано, что такая иммобилизация хлорида Fe(III) полностью исключает вымывание железа из каталитического материала при жидкофазном окислении фенола, которое протекает только на поверхности гетерогенного катализатора. На модифицированые ковалентным связыванием и физической адсорбцией имидазольной ИЖ с поверхностью молекулярных сит MCM-41 и SBA-15 имидазольной ионной введен в различных количествах хлорид Pd(II), который затем восстановлен водородом до металлического состояния. Полученные Pd-содержащие материалы (до 3 мас.% палладия) охарактеризованы методами элементного анализа, а также просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения. Обнаружены существенные различия в распределении активного компонента - наночастиц металлического Pd - на носителях модифицированных двумя различными способами: при ковалентной иммобилизации ИЖ они равномерно распределены в мезопорах носителя; при адсорбционном закреплении эти частицы локализованы в "каплях" ИЖ у устьев мезопор. Исследование каталитической активности и селективности двух серий образцов в реакции газофазного гидрирования гексана-1 также выявило существенное влияние способа модифицирования молекулярного сита – ковалентным связыванием или физической адсорбцией - на эти основные характеристики каталитического материала. В работе показано, что оба наиболее важные показателя обнаруживают чёткий размерный эффект.